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近日，華東理工大學(xué)清潔能源材料與器件團隊自主研發(fā)了一種鈣鈦礦單晶薄膜通用生長技術(shù)，將晶體生長周期由7天縮短至1.5天，實現(xiàn)了30余種金屬鹵化物鈣鈦礦半導(dǎo)體的低溫、快速、可控制備，為新一代的高性能光電子器件提供了豐富的材料庫。 據(jù)介紹，金屬鹵化物鈣鈦礦是一類光電性質(zhì)優(yōu)異、可溶液制備的新型半導(dǎo)體材料，在太陽能電池、發(fā)光二極管和輻射探測器等領(lǐng)域有重要應(yīng)用。 目前，這些器件主要采用多晶薄膜為光活性材料，其表界面懸掛鍵、不飽和鍵等缺陷將顯著降低器件性能和使用壽命。單晶薄膜材料本體不含有晶界等缺陷，是制備光電子器件的理想候選材料，但如何可控、低溫合成該類材料仍是該領(lǐng)域所面臨的主要挑戰(zhàn)。 官方資料顯示，單晶材料生長涉及到成核、溶解、傳質(zhì)、反應(yīng)等多個過程。對鈣鈦礦單晶而言，其生長過程中的控制步驟仍不明確。研究團隊采用原位顯微觀測、膠體擴散吸光度測試、核磁共振擴散序譜等手段，定量化分析了鈣鈦礦前驅(qū)體溶液中的溶質(zhì)擴散過程，同時結(jié)合分子動力學(xué)和數(shù)值仿真，證實了物質(zhì)傳遞過程是鈣鈦礦單晶薄膜生長的決速步驟。 隨后，研究團隊開發(fā)了以二甲氧基乙醇為代表的高通量單晶生長溶液體系，通過多官能團配位作用細(xì)化前驅(qū)體膠束尺寸，將前驅(qū)體體系的擴散系數(shù)由1.7×10-10 m2 s-1提高至5.4×10-10 m2 s-1，從而使得單晶薄膜的生長速率提高約3倍，制備環(huán)境溫度普遍降低了30℃~60℃。例如，在70℃下，甲胺鉛碘單晶薄膜的生長速度可達(dá)到8.0 µm min-1，在一個結(jié)晶周期內(nèi)單晶薄膜尺寸可達(dá)2 cm。研究團隊進一步證實了該單晶薄膜生長技術(shù)的普適性，實現(xiàn)了30余種厘米級單晶薄膜的低溫、快速、高通量生長方法。 另外，該晶體生長技術(shù)可抑制單晶薄膜中的晶格缺陷形成，制備單晶薄膜的載流子遷移率高達(dá)160 cm2 V-1 s-1、擴散長度超80 µm，這些物理性質(zhì)參數(shù)達(dá)到了目前商業(yè)化晶硅半導(dǎo)體材料水平。以制備的單晶薄膜為活性層的輻射探測器件，在零偏壓模式下的靈敏度高達(dá)到1.74×105 µC Gy−1 cm−2，并在英寸級像素陣列化器件中展示出優(yōu)異的空間尺度上一致性，實現(xiàn)了自供電模式下大面積復(fù)雜物體的X射線成像。這項工作闡明了鈣鈦礦單晶薄膜的晶化機理，為新一代的高性能光電器件提供了豐富的材料庫。 據(jù)悉，相關(guān)成果發(fā)表于國際知名學(xué)術(shù)期刊《自然-通訊》。 |
